夏季红枫湖沉积物汞的形态分布特征及其甲基化关键影响因子-《江苏农业科学》(2017年1期).docx

龙源版权所有 夏季红枫湖沉积物汞的形态分布特征及其甲基化关键影响因子作者：张勇 王明猛 康静文来源：《江苏农业科学》2017年第01期 摘要：为分析夏季红枫湖沉积物中汞形态分布特征以及甲基化过程的关键影响因子，对红枫湖南湖、北湖中3个采样点的表层沉积物样品中总汞、甲基汞、不同结合态汞的含量及有机质、孔隙水中溶解态有机碳（DOC）和阴阳离子的含量等16个环境因子进行系统的分析。结果显示，红枫湖沉积物中生物可利用性汞干质量含量为（2.49±1.05）μg/kg，占总汞比例为0.10%～1.00%；其余为生物不可利用态汞，包括有机结合态和残渣态，其干质量含量分别为（204.47±91.82）（39.72±6.53） μg/kg；样品中甲基汞干质量含量为（1.12±0.94） μg/kg，甲基汞占总汞比例（MeHg/THg）低于1.0%。通过主成分分析方法和多重线性逐步回归方法，建立红枫湖沉积物汞甲基化影响因子模型。结果表明，红枫湖沉积物中汞的甲基化过程主要受2个环境因素影响，一是有机质、DOC、Fe2+、S2-的直接作用，对甲基化的贡献率接近59.0%；二是孔隙水中SO42-的作用，对甲基化的贡献率接近41.0%。因此，影响红枫湖沉积物甲基化的环境因素主要为沉积物中有机质含量，以及孔隙水中DOC、Fe2+、S2-和SO42-浓度。 关键词：红枫湖沉积物；汞的形态；甲基汞；影响因子 中图分类号： TQ132.4+7；X524 文献标志码： A 文章编号：1002-1302（2017）01-0258-05 汞（Hg）是一种有害重金属元素，尤其是甲基汞毒性极强，且极易在鱼体内富集和生物放大[1]。水体中甲基汞的主要生成场所是沉积物表层1～10 cm[2-5]。20世纪50年代，日本水俣病事件就是含汞废水排放导致近海沉积物中汞含量增高，引起甲基汞在鱼体内富集并导致当地渔民甲基汞中毒的恶性环境污染公害事件[6]。 沉积物中的汞分为有机汞和无机汞，利用连续化学浸提法，可将无机汞分为水溶态、酸溶态、有机结合态、元素态、残渣态。其中，水溶态汞和酸溶态汞生物有效性高，容易被微生物转化为甲基汞。五步或七步提取法均可提取沉积物中不同化学结合态的汞，用于了解沉积物中生物有效态汞的分布情况[7-9]。沉积物中汞的甲基化是一个复杂的过程，不仅受沉积物中生物可利用态汞含量的影响，而且受各种环境因子的影响。通常，沉积物中甲基汞占总汞的比例（MeHg/THg） 可以表征汞甲基化的潜力，反映沉积物中汞的潜在环境风险。深入分析湖泊中生物有效态汞以及环境因子中如有机质、溶解态有机碳（DOC）、各类阴阳离子等对湖泊沉积物中甲基化过程的影响程度，对研究和评估湖泊汞的迁移风险具有重要的现实意义。 红枫湖地处贵州省中部乌江主要支流——猫跳河的上、中游，是目前贵州省最大的喀斯特水库，是贵阳市饮用水源地之一。该湖部分区域自20世纪80年代以来就有大规模网箱养鱼活动，导致沉积物有机质分布存在显著差异，而有机质差异可能影响生物可利用态汞的分布，并进一步影响汞的甲基化[10-12]。本研究中，从红枫湖南湖、北湖中选取3个点作为研究区域，分析沉积物中总汞、甲基汞、有机质含量及孔隙水中总汞、DOC及各种阴阳离子浓度，对其沉积物中不同结合态汞的分布趋势进行研究，并深入分析沉积物中环境因子和生物可利用态汞对汞甲基化过程的影响程度。 1 材料与方法 1.1 研究区域 红枫湖位于贵州省贵阳市西北方向约32 km，是贵阳市3个主要的饮用水水源地之一，同时提供发电、水产养殖和工农业用水。从2005年起，饮用水源地保护力度加大，其中的网箱养鱼已经被取缔，但网箱养鱼引起的水体富营养化和内源有机质输入仍然对水库沉积物中汞的甲基化有潜在的影响[13-14]。本研究于2014年7月从红枫湖北湖到南湖纵向布置了3个采样点，分别为将军湾（HFS3）、后午（HFS2）、大坝（HFS1），3个采样点分别分布在红枫湖的南部、中部、北部，大体上可以代表红枫湖整体布局（图1）。 1.2 样品采集 沉积物采集： 利用重力采集器采集沉积物柱，3个采样点分别采集10根沉积物柱，在厌氧袋中通氮气（流速为 300 mL/min）。按3 cm间隔切割沉积物柱表层1～9 cm深度的样品于50 mL离心管中，冷冻、干燥、研磨、过100目尼龙筛，密封保存在自封袋中备用[15]。 孔隙水采集： 将沉积物厌氧分割于50 mL离心管中后，用离心机离心25 min（3 000 r/min），将上层孔隙水过滤转移到新的离心管中，称量后加入0.40%工业超纯盐酸，密封待测。 1.3 样品分析 沉积物的测定：总汞，称取100～200 mg样品在PYRO915热解炉中高温热解后，直接利用RA915+測汞仪测定总汞含量，每个样品分析