铁-钇双金属有机凝胶吸附去除盐酸金霉素的研究.pdf

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摘要

铁-钇双金属有机凝胶吸附去除盐酸金霉素的研究

盐酸金霉素(CTC)作为四环素类抗生素(TCs)的代表,被广泛应用于人

类疾病的治疗和畜牧养殖业中。然而,抗生素不能被生物体完全吸收或代谢,

大量的抗生素残留在排泄物中,进而被释放到环境中。抗生素在环境中的长期

存在可能通过毒性作用威胁人类健康,同时,来自不同来源的废弃抗生素在地

下水、地表水和废水中的积累会诱导抗生素耐药基因的进化,增加对生态系统

的潜在风险。因此,盐酸金霉素(CTC)的有效处理对环境保护和人体健康具

有重要意义。吸附法由于其适用范围广、成本低、操作简单而被认为是处理抗

生素污染物的有效手段,所以,寻找高吸附性能材料是吸附处理抗生素污染物

的关键。金属有机凝胶(Metal-organicgel,MOG)具有分层多孔结构、优异的

化学物理稳定性和制备方便等优点,是一种很有前途的/CTC吸附剂候选材料。

此外,双金属节点加入到MOG中可能会提高吸附潜力,优化MOG材料的性

能。

受上述问题的启发,通过溶剂热法制备了以铁和钇为金属中心,以TATB

为有机配体的不同铁钇比例的铁钇双金属有机凝胶,用于去除水体中的盐酸金-

霉素(CTC),选择出较优制备比例的铁-钇双金属有机凝胶JLUE-MOG-Fe/Y,

并对其结构特性进行表征分析。

根据不同比例铁-钇双金属有机凝胶对CTC的吸附去除效果研究表明:Fe3+

3+

与Y摩尔比为1:1时的铁-钇双金属有机凝胶具备较优吸附性能,TGA表征

Fe3+Y3+11-

结果表明其具有较好的热稳定性。因此,选用与摩尔比为:的铁钇

双金属有机凝胶JLUE-MOG-Fe/Y作为吸附CTC的最佳吸附剂。对JLUE-

MOG-Fe/Y进行详细的表征,并采用JLUE-MOG-Fe/Y为吸附剂对CTC进行吸

附实验,探究其吸附CTC的机理。研究结果表明,JLUE-MOG-Fe/Y呈不规则

球形,表面有褶皱,粒径约50nm,呈非晶态特征,具备分级孔隙结构。JLUE-

MOG-Fe/Y具备很强的热稳定性,材料在411℃时仍能保持稳定。采用动力学、

I

热力学、等温线分析等方法系统研究了JLUE-MOG-Fe/Y对CTC的吸附过程。

JLUE-MOG-Fe/Y吸附CTC的过程是自发的吸热过程,符合准二级动力学模型

和Freundlich等温模型。在25°C条件下,其对CTC的吸附容量可达

−1

584.83mg·g。根据影响因素实验结果,随着投加量的增加,吸附效率略有提高,

-1

综合考虑时间成本和经济成本,1.00g∙L为后续实验的吸附剂适宜投加量。在

pHJLUE-MOG-Fe/YCTC

实验的范围内,对的吸附去除率波动较小,说明其

适用于较宽的pH范围。不同种类的无机盐离子和不同浓度的腐殖酸对吸附去

除效率的影响很微弱,说明在实际应用中JLUE-MOG-Fe/Y具有良好的抗干扰

能力。根据吸附实验和表征结果,孔隙填充作用、配位键、静电相互作用、π-π

7

相互作用、氢键和亲疏水相互作用参与了吸附过程。经过次循环性实验后,

再生JLUE-MOG-Fe/Y对CTC的去除效率仍然保持在90%以上,并且结构保持

稳定,表明其具有良好的循环利用性能。

研究结果为吸附法去除污水中盐酸金霉素的新型吸附剂的制备提供了借鉴

和经验,为金属有机凝胶材料在处理抗生素废水实际应用中提供了理论支撑。

关键词:金属有机凝胶;双金属;三嗪配体;盐酸金霉素;吸附。

II

Abstract

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