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- 2023-06-19 发布于北京
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铜配合物催化双氧水氧化木质素磺酸钠的研究作者:吴臣仁 吕汪洋来源:《现代纺织技术》2020年第02期
摘 要:木质素是一种结构复杂的天然高分子聚合物,较难被分离和降解。本文通过构建新型的铜配合物催化体系来研究其催化双氧水氧化降解木质素磺酸钠的性能及催化机理,具体研究了pH值、催化剂浓度、双氧水质量浓度、温度等因素对氧化降解效果的影响,结果表明,在80 ℃下该催化体系能够有效地氧化降解木质素磺酸钠。同时也通过多种表征手段研究了该催化体系的反应机理,结果证实了高价铜-氧活性种的存在,推测Cu(III)=O·反应体系主要的活性中心。
关键词:铜配合物;双氧水;木质素磺酸钠;氧化降解
中图分类号:TS192.5
文献标志码:A
文章编号:1009-265X(2020)02-0045-07
Abstract:Lignin is a natural high-molecular polymer with complex structures, and is difficult to separate and degrade.In this study, a new copper complex catalytic system was constructed to study its performance and mechanism of catalyzing oxidation of sodium lignosulfonate with hydrogen peroxide.Specifically, the impact of the following factors on the result of oxidation and degradation was covered, including pH value, catalyst mass concentration, hydrogen peroxide mass concentration and temperature.The results show that the catalytic system can effectively oxidize and degrade sodium lignosulfonate at 80 ℃.At the same time, the reaction mechanism of the catalytic system was studied with multiple characterization methods, and the results verified the existence of high-valent copper-oxygen active species.It was speculated that Cu(Ⅲ)=O· was the main active species of the reaction system.
Key words:copper complex; hydrogen peroxide; sodium lignosulfonate; oxidation and degradation
木质素广泛存在于各种树木、芒属植物、玉米秸秆及其他禾本科植物中,其分子结构极其复杂多变[1],普遍认为由3种主要的结构单元聚合而成,即对羟基苯基丙烷、愈创木基丙烷及紫丁香基丙烷[2]。工业上对于木质素的利用率非常低,大部分被直接排放或燃烧供能,造成了极大的资源浪费及环境污染,而木质素因为结构复杂,分子组成不均一等原因较难被自然降解,需借助特定的酶来完成降解过程[3-4],因此研究开发合适的方法来氧化降解木质素对化学工业有着重要的意义。同时,对于含木质素的纤维而言,木质素在纤维结构中以无定形的方式存在,在物理及化学作用下其分子内结构会在一定程度上发生改变,部分带有羰基及共轭双键的基团会使纤维带有颜色,在加工过程中,木质素也会与各种试剂发生反应,产生一些带颜色的产物留在纤维中,是纤维前处理过程需要除去的主要杂质[5]。近年来一些研究表明在棉花的生长过程中也存在着木质素类代谢,而且是除纤维素代谢之外的第二大途径[6-7]。因此,对木质素的氧化降解研究对环境污染治理及纤维或者纸浆的前处理工艺都有重要的意义。
本文为研究自制的铜配合物催化剂催化双氧水氧化降解木质素的性能及催化机理,选择水溶性的木质素磺酸钠(SL)作为底物,使用双氧水作为氧化物,通过添加铜配合物催化剂来研究双氧水氧化降解木质素磺酸钠的性能,研究了pH值、催化剂浓度、双氧水质量浓度、温度等对氧化降解效果的影响。通过捕获剂实验对·OH活性种进行检测分析,使用气质联用仪及液质联用仪对体系中的高价金属活性种进行检测分析并
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