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5.4.4 Purex流程及其工艺条件分析
早期的Purex(普雷克斯)流程共有四个循环,即共去污循环、分离循环以及钚净化循环和铀净化循环各经历两个循环。由共去污循环实现铀、钚与裂变产物的分离;由分离循环实现铀和钚的分离;由钚和铀的净化循环进一步纯化和浓缩钚和铀的硝酸溶液,因此称作普雷克斯四循环流程。
目前各国采用的普雷克斯流程主体部分大多是三循环流程,即把四循环流程中的共去污循环和分离循环合并,叫做共去污分离循环,然后铀和钚各再经历两个循环,总共三个循环,也就是说,铀和钚都经过三次的萃取和反萃取。
后来各国后处理厂根据料液的比活度和去污的要求等具体情况,在流程的组合方面有所改变,但这些变体流程均以TBP萃取铀和钚、还原反萃钚为分离基础,因此习惯上仍统称为普雷克斯流程。
对于燃耗较低的天然铀燃料,从工厂的运行经验表明,对于铀和钚而言,选用两循环流程或两循环加尾端净化措施(如铀线加硅胶吸附、钚线加离子交换)完全可以满足产品质量要求。
对于燃耗较深的动力堆,由于放射性活度差不多比生产堆大10倍,考虑到工厂运行的安全可靠以及适应多种燃料的不同要求二循环流程可能满足不了工艺要求。但法国UP2和UP3厂已处理了几千吨氧化物燃料的运行经验表明,二循环流程是可以动力堆燃料后处理工艺要求。
5.4.4.1 Purex二循环萃取流程
为了对Purex流程有一个较深入的了解,我们以处理生产堆燃料的Purex二循环萃取流程为例来分析一般Purex流程的组成和特点。
? Purex二循环的原则流程示于图5-35
如图5-35所示,Purex二循环流程实际包含了铀、钚共去污分离、铀的净化和钚的净化三个萃取循环。但对铀、钚而言,各都只经历了两个萃取循环,因而,该流程称Purex二循环流程。
? 共去污分离循环主要由1A、1B、1C三个萃取器组成,它的任务是实现铀、钚与裂片元素的分离以及铀、钚之间的分离。
? 铀的净化循环主要由2D、2E两个萃取器组成,它的主要任务是完成第一循环铀产品液的进一步净化(去除裂片元素及痕量钚、镎)。
? 钚的净化循环也是由两个萃取器(2A、2B)组成,其作用是完成第一循环钚产品液的进一步净化(去除裂片元素和微量铀)与浓缩。
? 在共去污分离循环(第一循环)与铀的净化循环之间设置有1CU产品液流的蒸发浓缩器,以便于对2DF进行调料。但铀的净化循环有浓流程和稀流程之分,前者需将1CU铀的初产品液进行浓缩,然后再调料;而后者直接将1CU经预处理、调料后便可进料。
? 在共去污分离循环与钚的净化循环之间设有2AF的调料罐,主要任务是调酸和调价(把Pu(III)调到Pu(IV))。
? 每一萃取循环所产生的水相废液(1AW(高放废液),2DW、2AW(中放废液)),均按其放射性水平不同而进入不同的废水处理系统。
? 同样,各循环产生的污溶剂(1CW、2BW、2EW)也按其放射性水平的高低送到不同的污溶剂处理和回收系统。
以下以混合澄清槽为例,分别介绍Purex二循环中每个萃取器的作用及其工艺过程。
1.共去污分离循环
共去污分离循环的安全稳定运行是整个工厂生产过程的关键之一。它的运行好坏直接影响着最终产品的质量,金属的收率,以及整个厂房的辐射安全,对生产起着决定性作用。这是因为:
1) 稳定运行的延续时间,生产负荷,由1A槽控制;
2) 铀线、钚线采用几个循环运行,在很大程度上取决于1A槽的净化效果;
3) 有机溶剂的质量及再生效果,以及对萃取过程的影响主要表现在1A槽;
4) 1A槽界面污物和放射性积累,以及开停车过程中的放射性后移问题最突出;
5) 237Np的回收率的高低和对镎的去污好坏在很大程度上取决于1A槽的控制;
6) 1AW中的金属流失量,占全流程总流失量的30%左右。
(1)1A萃取槽(共去污槽)
在1A萃取槽中,主要实现铀、钚与裂片元素间最大限度的分离。镎随工艺条件的不同,可能与铀、钚一起进入有机相,也可能与裂片元素一道留在萃余液中。
为了提高去污效果,1A槽通常采用分馏萃取的操作方式。
? 乏燃料经过去壳、溶芯、过滤、调价等首端过程制成的1AF水相料液从1A槽的中部引入,并与从槽的水相出口一端进入的有机相1AX逆流接触(该接触段为1A槽的萃取段),在合适的工艺条件下,U(Ⅵ)、Pu(Ⅳ)在萃取段几乎全部被萃入有机相,而分配系数很小的大部分裂片元素则留在水相萃余液1AW中。萃余液送往高放废液处理系统进行处理。
? 从萃取段出来的负荷有机相进入槽的洗涤段(洗涤剂入口级至料液入口的后一级)并与1AS洗涤剂逆流接触,以洗涤被TBP夹带或萃取的微量裂片元素,部分被洗涤剂洗下的铀、钚随洗涤液一起进入萃取段,以回收在洗涤段转入水相的少量铀和钚。
? 铀、钚的产品液流1AP进入1B槽。
(2)1B萃取槽(铀、钚分离槽)
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