催化加氢合成对-氨基苯酚Ni%2fTiO-%2c2-催化剂结构和反应性能研究.pdf

中文摘要 对．硝基苯酚(PNF)液相催化加氢合成对．氨基苯酚(PAP)是一条具有收率高、 产品质量好、环境友好等优点的工艺路线，研制和开发高活性、高选择性的PNP 加氢反应用负载型Ni基催化剂具有重要的意义。 本论文采用浸渍法制备了一系列负载型Ni基催化剂，利用XRD、TPR、H2化 学吸附和活性评价等多种研究方法系统地考察了载体、Ni含量、焙烧及还原温度 等因素对负载型Ni基催化剂的物化性质及n岬加氢反应性能的影响，并对PNP催 化加氢合成PAP的反应条件及稳定性进行了初步考察。 有较佳的PNP加氢反应性能，这可能与Ni和TiQ的协调作用有关。 Ni含量的提高可以增力DNi／Ti02催化剂的活性表面，从而提高催化剂的加氢反 应性能。对于20 wt．％N仉’i02催化剂，随着焙烧温度的提高，NiO与载体的作用 随之增强，且温度较高会形成难以还原的NiTi03；并且，焙烧温度过高会伴有部 分Ti02晶型的转变。还原温度的提高可以使较多的镍物种被还原出来，但同时会 K、673 使Ni晶粒发生烧结。结果表明，焙烧及还原温度分别为923 K时制备的 催化剂具有较佳的加氢反应性能。 采用923K焙烧、673脏原的20％N以’i02催化剂，考察了PNP力n氢反应过 程中反应条件(包括反应温度、氢压力、反应物初始浓度、搅拌速率、催化剂用 量、溶剂组成与用量等)对催化剂反应性能的影响。在氢压1．6MPa，温度80℃， 初始PNP浓度0．300mol／L，搅拌速度600 mL溶剂 rpm，催化剂用量500mg，120 (乙醇和水的体积比l：1)的条件下，经过60minN氢反应后，PNP转化率可达 100％，PAP选择性为99％以上，同时催化剂具有较好的稳定性。 关键词：对．硝基苯酚，对．氨基苯酚，液相加氢，负载型Ni基催化剂 ABSTRACT The is phase catalytichydrogenationtechnologyofp—nitrophonel(PNP)inliquid and routineforthe to allattractive elegant production aS andmuchless the suchhighproductyield，goodproductquality advantages tOenvironment．Itis to anew with pollution practicallysignificantdevelopcatalyst forPNP hydrogenation． lli曲catalyticperformance Aseriesof nickel—based forthe catalytic supported catalysts liquid-phase toPAPwere the method． ofPNP preparedby incipientimpregnation hydrogenation Theeffectsof