g-C3N4基复合材料的制备及其光催化性能的研究.pdf

山东大学硕士学位论文

摘要

四环素类抗生素不仅污染环境，而且还对人类健康构成严重威胁。近年来光催化的

理论研究和实践技术不断发展创新，特别是在对光催化材料进行改性以提高降解效率方

面尤为显著。光催化是四环素类抗生素降解方法中最主要的方式，其主要通过一系列反

应来实现四环素类抗生素的降解。g・C3M具有非常合适的半导体带边位置，是常见的光

催化剂。为了提高g《3N4的光催化活性，现阶段众多的学者提出了许多策略。在此基

础上，基于g・C3M的光催化复合材料是通过修饰g・C3W基底材料来制备的，目的是创

造一种双重的协同催化剂。通过在可见光下降解四环素来确定最佳的光催化剂，以克服

材料缺陷并提高复合材料的光催化效率。利用相关表征手段对g-C3N4基复合材料的结

构形貌、光学性质和电荷分离效率进行分析，稳定性实验用来验证制备材料的稳定性。

此外，对复合光催化材料进行捕获实验，确定光催化反应中关键的活性物质并分析具体

的催化机理，为探究g・C3N4基催化剂的改性方式提供数据和理论支撑。主要内容如下:一

(1)通过光还原法制备了新型Ag/BN/g・C3N4三元复合光催化材料，采用TEM、

XRD、XPS和FT-IR考察了复合材料的结构和形貌，用UV・DRS、PL和E1S考察了

Ag/BN/g-CsW的光学性能。与单一的g・C3N4相比，Ag/BN/g・C3N4在2h内对四环素的

降解率达到79.64%,展示出最高的反应速率常数，分别为gCN和BN/gQH的2.6

倍和2.02倍。Ag/BN/g・C3N4出色的光催化性能主要得益于以下两个方面：一方面纳米

Ag金属颗粒的表面等离子共振效应带来了局部电场的增强，这有助于提升催化剂的可

见光吸收范围。另一方面Ag作为电子捕获剂，h-BN作为空穴传递剂，双助光催化剂使

未成对电子•空穴增多。循环实验证明Ag/BN/gCsM是一种高效且结构稳定的光催化剂,

此外，Ag/BN/g-CsM在降解过程中的主要活性物种有h+和-0八这一结论经过捕获实验

得到了验证。

(2)通过燃烧法合成了新型K・g(3N4/WO3三元复合光催化剂，这种具有可见光响

应的Z型异质结使得材料具有优异的光催化活性。对其进行了光催化降解四环素的性能

评价，结果表明，当K的含量为9.5%,WO3负载量为5%时，K-g・C3N4/WO3的光催化

性能最优。在120min光照后，能够降解87.04%的四环素，比单一的g4ySU多40.5%。

通过SEM、XRD、XPS、FCIR、UV・DRS、PL和EIS等表征手段分析了K-g-CjN/WCh

的结构和光学性能。在K-g-C3N〃WO3在降解过程中，发挥作用的活性物种通过捕获实

验和ESR表征得到了验证。经过5次降解实验后，K・g《3N4/WO3光催化剂对TC的降

解率仍可达80%以上，具有良好的光催化稳定性。此外，根据HPLCMS和实验结果，

更详细地研究了降解途径和反应机制。

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(3)通过浸渍燃烧的方法成功合成了I-gCNJMoS2的复合材料，采用SEM、XRD、

FT・IR、UV・DRS和PL表征发现，经过I和MoS2改性后的材料有利于g-CjM吸附更多

的四环素。通过在可见光下降解TC,确定了g・C3M改性的最佳I和M0S2的含量，进

而评价了制备材料的光催化性能。与g<hN4和1唱《3他相比，I・g(3N4/MoS2具有更高

的光催化性能，在100min光照后，对TC的去除率可以达到72.34%,分别为g-C3N4

和Lg・C3N4的1.73倍和138倍。

关键词：四环素：光催化：g-C3N4；复合光催化剂

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