铁、磷、硒对二硫化钨结构的调控及催化析氢性能研究.pdf

中文摘要

铁、磷、硒对二硫化钨形貌的调控及催化析氢

性能研究

摘要

电化学水分解在未来的能源网络中显示出巨大的潜力，电化学水分解可分为

两个半反应，分别为析氢反应（HER）和析氧反应（OER）。然而，其整体效率

受到动力学迟滞的严格限制，导致其反应速率缓慢及所需能量较高。高效的HER

电催化剂可以通过降低反应活化能来提高电解水效率。本文通过溶剂法合成一系

列WS/FeS复合催化剂和花状WS/WSe异质结催化剂，又通过溶剂热和化

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学气相沉积法合成一系列1T相富集磷掺杂WS（1T-WS|P）。这三种材料表现出

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良好的HER性能。

首先，首次使用六羰基钨（W(CO)）和五羰基铁（Fe(CO)）为原料，通过“一

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锅煮”合成了一系列WS/FeS复合催化剂。当WS/FeS作为HER电催

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化剂时，在10mAcm-2的电流密度下，过电位仅为172mV，Tafel斜率为53.47mV

dec-1。通过表征发现，其高效的HER活性主要由于W、Fe相互作用使其具有可

调电子结构，并且Fe元素的加入提高了WS2的电化学表面积，从而提高了材料

的HER性能。

其次，文本提出了一种基于1T相TMD的合成策略，在1T-WS2上在原子层

面设计非金属掺杂位点，优化后的电催化剂性能在HER中表现出极大的增强。P

掺杂的WS产生了1T相富集的WS|P催化剂，有利于暴露更多的活性中心和提

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高材料的导电性。1T-WS|P-5电催化剂的HER活性优于2H-WS，表现出较低的

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过电位（ηHER=125mV@10mAcm−2），低Tafel斜率（73.73mVdec-1）;在碱性条

件下，1T-WS|P-5催化剂在10mAcm−2的电流密度下，过电位为190mV，Tafel

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斜率为92.11mVdec-1，并且该催化剂在酸性和碱性条件下都具有优异的催化稳定

性。

最后，通过异质结构工程设计了独特的花状WS/WSe异质结构。通过设计

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形貌和调控形态将WS/WSe异质结构的组成和结构优势结合，调节了电子结构，

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改善催化剂与中间体之间的相互作用。此外，显著提高了材料的本征活性，提高

了WS/WSe异质结构催化剂的固有HER性能。WS/WSe异质结构催化剂具有

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显著的HER性能，在10mAcm的电流密度下，过电位为121mV，Tafel斜率为

74.08mVdec-1，并且具有优异的催化稳定性。

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