外延锰酸镧薄膜姜-泰勒畸变调控及电、磁性能研究.pdf

摘要 摘要 钙钛矿强关联电子材料由于电荷、轨道、自旋和晶格之间的相互作用呈现出 丰富的物理现象，包括高温超导、多铁性、庞磁电阻效应、金属-绝缘体转变等。 锰酸镧(LMO)是典型的强关联材料，低维LMO 薄膜或超晶格中蕴含着莫特绝缘 态、拓扑绝缘态等低维量子态。例如，理论计算结果表明，以(111)取向的LMO 为基础构建的人工超晶格材料，有望在实验上实现量子反常霍尔效应。然而， LMO 材料中的Jahn-Teller (J-T)畸变会抑制材料的拓扑相，不利于实验上量子反 常霍尔效应的实现。因此，如何表征和衡量LMO 薄膜中的J-T 畸变程度，如何 在实验上调控材料的J-T 失配，是这个领域的重点研究方向之一。 本文以LMO 外延薄膜为研究对象，薄膜制备采用脉冲激光沉积技术，使用 拉曼光谱表征外延LMO 薄膜中的J-T 畸变程度，并通过调节生长参数，包括衬 底温度、晶格应力等对LMO 外延薄膜中的J-T 畸变程度进行调控，分析了薄膜 的晶体结构、J-T 畸变、电输运性能。在此基础上制备出LMO/ LaScO (LSO)超 3 晶格，初步探究了超晶格的电学和磁学性能。主要研究内容与结果概括如下： 1. 使用脉冲激光沉积(PLD)技术，在(001)取向的 LaAlO (LAO)衬底上生长 3 LMO 外延薄膜，生长过程中结合反射式高能电子衍射仪(RHEED)确定薄膜的逐 层生长模式，并结合X 射线衍射结构表征和X 射线反射测试确定薄膜的生长速 率。进一步在不同衬底温度下生长 LMO 薄膜，并使用拉曼光谱表征薄膜的J-T 畸变程度。建立起衬底温度与J-T 畸变程度之间的联系，以及对电子局域化的影 响。 2. 利用衬底与薄膜之间晶格常数的差异，在不同衬底上分别生长出具有不 同应力的高质量LMO 外延薄膜，并利用拉曼光谱测试J-T 畸变相关声子频率的 变化以及样品的变温电输运性质，研究晶格应力对LMO 中J-T 畸变的调控和对 电子局域化程度的影响。结果表明：随着衬底压应力的增加，J-T 畸变程度逐渐 增大，电子局域化程度也进一步增加，薄膜遵循三维莫特变程跃迁导电机理。 3. 实现了LMO/LSO 超晶格的可控生长。使用RHEED 监控薄膜原位生长， 成功制备出具有不同周期结构的(001)取向的LMO/LSO 超晶格，并对超晶格进行 电、磁性能进行初步探究。基于变温电输运测试和相关模型拟合结果，发现衬底 应力对超晶格电输运性质的影响占次要因素，占主要因素的是超晶格中LMO 和 LSO 的比例，当LSO 的比例越高时，导电所需要的激活能越高。此外，磁性测 试表明，当LMO 和LSO 的比例为2:1 时，超晶格体系的饱和磁化强度最高，这 是由于Mn3+和Sc3+离子之间的磁性交换作用增强了体系的饱和磁化强度。 综上所述，本论文研究了J-T 畸变引起的材料物性相关的表征与调控，并在 I 摘要 实验上实现了外延LMO 薄膜中的J-T 畸变调控，研究了J-T 畸变对电子局域化 的影响。此外，在 LMO/LSO 超晶格中观察到由于Mn3+和 Sc3+之间存在相互作 用而增强的饱和磁化强度。这些研究结果将有利于人们进一步理解J-T 畸变并探 索与J-T 畸变相关的物理现象。 关键词：钙钛矿薄膜，外延生长，Jahn-Teller 畸变，拉曼光谱，电子局域化 II 目录 目录 摘要 I Abstract I 第一章 绪论 1 1.1 钙钛矿锰氧化物 1 1.1.1 钙钛矿锰氧化物